近日，物理學權(quán)威期刊《物理評論快報》（Physical Review Letters）在線刊發(fā)了山西大學激光光譜研究所肖連團教授團隊題為《Coherent Interference Fringes of Two-Photon Photoluminescence in Individual Au Nanoparticles: The Critical Role of the Intermediate State》的研究論文。山西大學為論文唯一單位，2017級博士生李耀和楊勇剛教授為論文共同第一作者，通訊作者為秦成兵教授和肖連團教授，賈鎖堂教授和張國峰教授等共同參與了研究工作。 

      金納米粒子因其特有的非線性效應(yīng)、表面等離子體共振效應(yīng)、光熱效應(yīng)等，一直是物理、化學、材料等學科的研究熱點，在光學傳感、能量俘獲、高分辨成像和光熱治療等方面具有重要的應(yīng)用。由于金納米粒子量子產(chǎn)率低(10-6)，而多光子熒光強度和高階非線性效應(yīng)嚴重依賴于激發(fā)光的功率，大功率激光的使用一方面會因光熱效應(yīng)破壞金納米粒子本身的結(jié)構(gòu)，另一方面也會對納米系統(tǒng)或有機體(如細胞、組織)造成不可修復(fù)的損傷，從而極大地限制了金納米粒子在功能器件、生物成像、癌癥治療等方面的實際應(yīng)用。 

圖1 金納米粒子在不同時間尺度下的超快動力學行為。(a)線性坐標；(b)對數(shù)坐標。(c)兩束等功率飛秒脈沖激發(fā)下的對稱干涉條紋；(d)不等功率激發(fā)下的非對稱干涉條紋。傳統(tǒng)多光子激發(fā)效果模擬：(e)  n =2，(f)  n =3.8。

 
       肖連團教授研究團隊針對金納米粒子應(yīng)用發(fā)展存在的瓶頸問題，提出基于中間態(tài)物理參數(shù)可調(diào)的三能級理論模型提升超快雙脈沖激發(fā)金納米粒子的非線性干涉效應(yīng)。實驗發(fā)展了相位和振幅精確可調(diào)的雙脈沖超快光場技術(shù)，用于精準地調(diào)控飛秒激光與金納米粒子相互作用，在將激發(fā)功率降低2個量級的情況下，實現(xiàn)了金納米粒子雙光子熒光的非線性干涉，相干相長時熒光強度比通常的雙光子光致發(fā)光方法提高100倍以上，相干相長與相干相消之比達到104。如圖1所示。 
       研究工作同時表明，通過精確調(diào)控兩束飛秒激光的延遲，可以精準地調(diào)控飛秒激光與金納米粒子相互作用的非線性系數(shù)。如 圖2所示，使用單束飛秒脈沖激發(fā)金納米粒子時，其熒光表現(xiàn)出明顯的雙光子吸收過程，非線性系數(shù)為2；在采用雙脈沖激發(fā)時，當僅改變其中一束飛秒激光功率時，金納米粒子的熒光隨兩束脈沖延遲的增加呈現(xiàn)出從線性過程向雙光子過程漸變的奇異行為。在金納米粒子的實際應(yīng)用中，線性過程更適用于精密測量與傳感，而高階非線性過程對超分辨成像更有利。 

圖2 (a)不同延遲下金納米粒子熒光強度隨激發(fā)功率的變化；(b)金納米粒子多光子熒光的非線性系數(shù)隨兩束脈沖相對延遲的變化行為。

 
       近年來，肖連團教授研究團隊系統(tǒng)地研究了單分子、金納米粒子、量子點等體系的相干超快動力學過程，發(fā)展了量子相干調(diào)制增強單分子顯微成像的新原理與新技術(shù)，利用相位調(diào)制的激光脈沖對制備與操控相干疊加態(tài)，實現(xiàn)了極微弱量子相干信息的有效測量，系列工作發(fā)表在Nano Letters (2021, 21, 1477), The Journal of Physical Chemistry Letters (2019, 10, 223; 2849)等期刊，研究工作在量子精密測量、光學傳感和生物醫(yī)學等方面有重要的應(yīng)用前景。 
 
      該工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家重大科學儀器研制項目、山西省重點基金等項目的資助。 
 
      論文鏈接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.127.073902

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